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赖少其早年反复临学王羲之的《兰亭序》，后学郑板桥、邓石如、伊秉绶及金农，晚年临练《石门颂》《好大王碑》，深入汉隶和魏碑传统，所练就行书流走自然、体势劲健。他对安徽书法代表人物、金石书法大家邓石如有深入研究，曾撰文《邓石如研究》《论邓石如》等学术文章。
20世纪70年代开始，赖少其对金农漆书尤为倾心，反复研习，形成了自己的特色。他大批作品上金农体题款端庄古朴、尤见功力，充分体现了他内蕴高雅的书法风格，对安徽书法界产生重要影响。
1980年3月，安徽省书法金石学会在合肥成立，赖少其被推选为会长；1981年10月，安徽省书法家第一次代表大会在合肥召开，会上，成立中国书法家协会安徽分会，赖少其当选为主席。